Sau khi đến Tây Nguyên, Sư đoàn có một thời gian yên tĩnh bởi hoạt động vũ trang của những người Cộng sản chưa phát triển đến đây. Phong trào BaJaRaKa đòi quyền tự trị cho Cao nguyên đã bị chính quyền trấn áp từ năm 1958. Bên cạnh Lực lượng của Sư đoàn còn có các toán Dân sự Chiến đấu (Civilian Indigenous Defense Group - CIDG) và Lực lượng Đặc biệt (Special Force) gồm các chiến binh dân tộc thiểu số Rhadé, Bahnar, Sédang, Kaho, Bru..., do chính CIA trực tiếp huấn luyện và chỉ huy. Cuối năm 1963, khi cuộc đảo chính quân sự lật đổ Tổng thống Ngô Đình Diệm nổ ra, lực lượng Sư đoàn cùng với Quân khu II, lúc này dưới quyền Thiếu tướng Nguyễn Khánh, án binh bất động. Sau khi đảo chính thành công, tướng Nguyễn Khánh mới tuyên bố Quân khu II ủng hộ đảo chính.

Thời kỳ yên ả của Sư đoàn bắt đầu chấm dứt sau đảo chính vì áp lực Mỹ buộc Chính phủ Quân sự Việt Nam Cộng hòa khi đó thả lãnh tụ phong trào BaJaRaKa. Thậm chí, Y Bham Enuol Chủ tịch phong trào, còn được nhậm chức Phó tỉnh trưởng Đarlac Paul Nưr, Phó chủ tịch phong trào nhậm chức Phó tỉnh trưởng Kontum. Ngày 30 tháng 1 năm 1964, tướng Nguyễn Khánh thực hiện "Chỉnh lý" và nắm quyền lực cao nhất. Đại tá Hoàng Xuân Lãm, Tư lệnh Sư đoàn, được thăng cấp Chuẩn tướng, một cấp bậc mới áp dụng khi đó. Tháng 3 năm 1964, lãnh đạo phong trào Barajaka đã thành lập Mặt trận Giải phóng Cao Nguyên (Front de Libération des Hauts Plateaux - FLHP), còn được biết đến với tên gọi "Mặt trận Cao Nguyên", đòi quyền tự trị. Y Dhơn Adrong, một lãnh đạo chủ trương bạo động đã kêu gọi cán bộ dân vệ và biệt kích người Thượng trong Quân lực Việt Nam Cộng hòa gia nhập FLHP chống lại Chính phủ Việt Nam Cộng hòa. Sự kiện này khiến Chính quyền Quân sự Việt Nam Cộng hòa lo ngại. Tướng Nguyễn Khánh đã cho tổ chức nhiều cuộc hành quân tại Tây Nguyên từ tháng 3 đến tháng 5 năm 1964 để đánh vào các căn cứ vũ trang của FLHP, đẩy lực lượng này chạy qua biên giới. Tại Campuchia, FLHP xây dựng căn cứ quanh đồn Bốt Chá (Camp Le Rolland cũ), tỉnh Mondolkiri cách biên giới Việt Nam 15 cây số, và từ đây họ liên tục tổ chức những cuộc tập kích qua biên giới tấn công, phá hoại các cơ sở của Chính quyền Việt Nam Cộng hòa đồng thời xâm nhập các buôn làng Tây Nguyên bắt lính. Bị Mỹ gây áp lực, Nguyễn Khánh đã đàm phán với FLHP nhưng đến đêm 19 tháng 9 năm 1964, FLHP bất ngờ cho các toán quân đánh chiếm một số đồn bốt lớn quanh Quảng Đức và Đarlac, kiểm soát quốc lộ 14, tiến đánh đồn Srépok rồi tiến về Buôn Ma Thuột, chiếm đài phát thanh kêu gọi người Thượng nổi dậy chống lại người Kinh, xây dựng một quốc gia độc lập. Có 35 sĩ quan và binh lính người Kinh bị thiệt mạng, Quận trưởng Đức Lập (Quảng Đức) bị bắt.

Chính quyền Quân sự của tướng Nguyễn Khánh đã phản ứng. Lệnh thiết quân luật được ban hành ngay sáng 20 tháng 9 năm 1964. Sư đoàn 23 cùng một số Tiểu đoàn Biệt Động Quân có Thiết giáp yểm trợ đã bao vây đài phát thanh và cho một cánh quân giành lại quyền kiểm soát các đồn Bù Đăng, Miga, Bu Briêng, Srépok và các cây cầu trên quốc lộ 14, trừ đồn Sarpa vẫn do lực lượng bạo động kiểm soát. Trước diễn biến mới, Mỹ đã can thiệp. William Beachner, Bí thư thứ 3 Đại sứ quán Mỹ tại Sài Gòn đã đến Tây Nguyên và tổ chức nhiều cuộc gặp giữa giới lãnh đạo FLHP với đại diện chính quyền quân sự của tướng Nguyễn Khánh. Ngày 28 tháng 9, tướng Nguyễn Khánh đã đến đồn Sarpa tiếp nhận sự đầu hàng của 233 binh sĩ FLHP. Tuy nhiên, trước đó, tại Campuchia, dưới sự bảo trợ của Quốc vương Sihanouk, Mặt trận Thống nhất Đấu tranh của các Sắc tộc bị Áp bức (tiếng Pháp: Front Uni de Lutte des Races Opprimées - FULRO) được thành lập tối ngày 20 tháng 9 năm 1964. Nhóm FLHP tại Campuchia ngay lập tức tuyên bố gia nhập tổ chức này. Nhóm vũ trang của FLHP tiếp tục vượt qua biên giới tấn công đồn bốt quân sự, các chuyến xe dân sự dọc theo quốc lộ 14, 22 và tỉnh lộ trên lãnh thổ Việt Nam Cộng hòa dọc vùng Ngã 3 biên giới. Ngày 29 tháng 7 năm 1965, 200 lính FULRO đã vượt biên giới tấn công đánh chiếm đồn Buôn Briêng. Một nhóm khác chiếm đóng Buôn Buor (Đarlac) và khống chế một cây cầu trên quốc lộ 14.

Tư lệnh Quân đoàn II và Quân khu 2 bấy giờ là tướng Vĩnh Lộc đã ra lệnh cho Sư đoàn 23 và một số Tiểu đoàn Biệt Động Quân cùng Thiết giáp hành quân giải tỏa. Ngày 2 tháng 8 năm 1965, lực lượng FULRO tại đồn Buôn Briêng rút lui và đem theo 181 binh lính Dân sự Chiến đấu người Thượng. Ngày 15 tháng 9 năm 1965, 500 lính FULRO chiếm giữ Buôn Buor ra hàng. Từ ngày 12 đến ngày 18 tháng 12 năm 1965, lực lượng FULRO lại tấn công đồn Phú Thiện sát hại 32 người và làm bị thương 26 người khác; chiếm đồn Krong Pách, giết hết binh sĩ người Kinh; đột nhập tòa hành chính và Tiểu khu Quảng Đức, giết hết người Kinh, treo cờ FULRO. Trong hoạt động trấn áp phong trào FULRO, Sư đoàn 23 là lực lượng chính được huy động. Tuy nhiên, do sự can thiệp của Đại sứ quán Mỹ, các nhóm vũ trang của FULRO do đó luôn có thể đưa ra yêu sách ngừng bắn khi hết đạn và rút qua biên giới sang Campuchia. Tuy nhiên, từ giữa năm 1965, các hoạt động chính trị và quân sự của FULRO không còn là tâm điểm chú ý của Sư đoàn 23 nữa khi mà họ phải đối mặt với một đối thủ mạnh hơn nhiều: Quân Giải phóng miền Nam Việt Nam.